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核燃料元件制造厂流出物放射性 监测现状和建议

蒋靖,汪世军,何玮,祝兆文,方岚,李小龙

(环境保护部核与幅射安全中心,北京100082)

摘要:流出物排放控制是控制公众照射的直接手段,流出物监测是流出物排放控制的重要环节.核票料元件制造厂是核燃料循环前段设施的重要组成部分,本文介绍了我国核燃料元件制造厂气、液态流出物放射性监测的现状,结合监测标准规定,分析流出物放射性监测中存在的问题,并按照标准规定和当前 监测技术的发展,探讨改进措施.

关键调:核燃料元件制造厂:流出物:放射性监测

文章编号:0258-0918(2015)03-0555-5

Current Situation and Remendations on Radioactive Monitoring ofEffluents from Nuclear Fuel Plant

JIANG Jing WANG Shi-jun HE Wei ZHU Zhao-wen FANG Lan LI Xiao-long

(Nutlear and Radiation Sefety Center MEP Bejing 100082 China)

Abstract; The discharge control of radioactive effluents is a direct means of controllingpublic exposure. Monitoring of radioactivity from the effluents is an important part of emission control. Manufacturing of nuclear fuel elements is an important part in thefront-end nuclear fuel cycle. The status and problems in radiation monitoring of gaseousand liquid effluents were introduced in the nuclear fuel plant in China. Meanwhile somestandards and the current development of monitoring techniques improvement measures were mentioned and explored. in accordance with the prescribedKey words: nuclear fuel plant; effluents; radiation monitoring

进行比较;为应用适当的环境模式评价环境质量、估算公众所受的剂量提供源项数据和资料; 为判明设施的运行以及放射性废物的处理和控制装置的工作是否正常有效提供数据和资料;

流出物排放控制是控制公众照射的直接手段,流出物监测是流出物排放控制的重要组成 部分、流出物监测的目的是判明设施流出物中的放射性物质的数量,与管理限值或运行限值

使公众确信核设施的放射性释放确实受到严格的控制等,流出物监测结果是环境影响现状评价的源项数据,是制定环境监测方案的依据.

排放的放射性核素是铀,核索种类单一.但 核燃料元件制造厂(以下简称“元件厂”)是,由于轴的几种同位素都是.衰变核素,井且空气中有天然的短寿命氧、针子体气溶胶存在造成仪器本底水平较高,无论是在线监 测还是取样监测,探测限都比较高,面元件厂正常运行时流出物放射性排放浓度较低,因此在具体监测中存在较多问题,本文介绍了我国元件厂流出物放射性监测的现状,与监测标准规定比较,分析流出物放射性监测中存在的问 题,并按照标准规定和当前监测技术的发展,探讨改进措施,

流出物放射性监测现状

元件厂放射性废气主要是工艺废气和厂房的通排风,经净化处理后,经由烟肉排放到环

境,气载流出物在排放时,设置总a/β气溶胶在线连续监测系统测量烟肉中.放射性,以及时发现异常排放,检验净化设链的净化效果.考虑到上述在线连续监测系统的探测限较高, 同时设置.气溶胶固定连续取样系统,定期采集累积样品开展实验室铺浓度分析,以准确估算气载流出物中铀的年排放量等.通常是采用过滤集尘法过滤取样,对滤膜收集样品搁置几 天以降低天然本底的影响,再经干法灰化、化学处理后转化为藏体样品,测定其含铀量,统称为衰变法.

放射性废液按来源包括工艺废水、综合废水、淋浴废水和设备冷却水等,采用槽式排放, 经取样分析轴浓度,达标后通过专设排水管线排向环境,鉴于a在线连续监测的探测限较高,无法满足管理要求,总排放口通常只设连续比例采样,定期取混合样开展轴浓度测量.国 内主要核燃料元件制造厂流出物放射性监测方案列举见表1和表2.

表1气载流出物放射性监测方案

Table 1 Monitoring programs fer airborne radioactive effluents

设施类型 排放方式 监测方式 量方法 测量仅器 典型握测下限 测量量大允许误差重水道 6m排气筒 取样监测 在线连续 a能量甄别法和 /3比值法 CAM-1放射性气缩胶 连续监测仪 ≤0.05 Bg/m² %9干元件厂 连续排放 取样实验室 LMU-3激光分析,1次/每周 变法 微量铂分析仪 0. 002 μg/m²在线连续 即时道:假符合法: LB9100D走纸式 粒子测量仪 1. 1×10² Bq/m²; ±40% ±20%元件厂1 压水堆 80m排气筒 连续柜放 取样实验室 取样监测 延运道:套变法 6. 1 ×30~ Bq/m分析,2次/月 衰变法 低本底a.3计数器 10~1 Bq/c在线连读 α/β比值法和 BAI 9128气体 0. 004 Bq/cm²压水堆 60m排气筒 取样验测 符合法 放射性监测仪元件厂2 连续排放 分析,1次/每周 取样实验室 激变法 LMU-3型微量 轴分析仪 0.002 μg/m2AP1000 60m排气剪 取样监测 在线连读 a能量甄别法和 /比值融 CAM-I放射性气溶胶 连续验测仪 ≤0. 05 Bq/m?元件厂 连续排放 取样实验室 BH130B低本底分析,1改/每周 变法 气溶胶样品测量仪 0. 2 μg/m²

表2液态流出物放射性监测方案

Table 2Monitering programs of lquid radloactive effuents

典型探测下限 测量范围和设施类型 监测方式 测量方法 测量仪器 (μg/L) 相对标准编压水堆元件厂1 模式排放, 分光光度法 分光光度计 2~100 yg/L:±10%压水维元件厂2 排放前取样 采用时间分辨变光 技术的激光费光法 LMU-3型微量钟 分析仪 0 05 0. 1~2 μg/L;±10% 2~20 μg/L±5%AP1000元件 实验室分析, 确认达标后 分光光度出 分光光度计 5 2~100 μg/L÷±10%高温气冷缴元件厂 排放 采用时间分赛荧光 MUA型微量 0 05 0. 1~2 μg/Ls±10%技术的激光变光法 销分析仪

液态流出物中轴浓度的取样实验室分析,主要包括分光光度法和激光液体荧光法,分光光度法在分析测定前,一般需要进行预分离 和富集.激光液体荧光法一般不需对铀进行预分离浓集即可直接测定,具有快速、简便、选择性好和灵敏度高等优点.但激光荧光法所用的激光管使用寿命较短,表2列出的微量袖分析的方法与激光液体荧光法基本相同,但使用寿 仪(LMU-3型和MUA型等).其分析测量样品命较长,有逐步取代激光液体荧光法的趋势.

通行的在离开气流找动点多远的位置处取样,面是对取样位置给出了具体的性能标准(涡流的限制、混合均匀度等),在符合这种性能标准 的位置取样,所取样品才认为是有代表性的.同时,为了证明烟图取样位置满足相应标准,规定要求进行试验验证.

目前,国内老元件厂的气载流出物的取样“2/8原则”确定取样位置,并大多采用多点等 位置仅遵照HJ/T22-1998设计,按所谓的速取样方式,取样代表性不能很好满足,而且多点等速取样方式制造工艺复杂,管嘴小,易堵塞,给日常维护和检修也带来很多不便,新建 元件厂目前均采用单点取样,但是由于取样管道设计不够优化(如水平管道过长,拐点较多等),计算得到的总穿透系数往往低于新标准所要求的下限(50%),其最终的气载流出物测量结果不能真实反映排出流浓度特征.同时,关 于取样位置的代表性,仍缺少足够的论证,还没有开展取样截面气体流速和浓度分布的理论计算和试验验证(包括比例模型试验和现场验证)等.

2流出物监测存在的问题

2.1气态流出物监测

2.1.1取样代表性

《核设施流出物监测的一般规定》(GB11217-1989)对采样技术提出两点要求:及时性和代表性.监测核设施的烟肉的气载流出 物,总要涉及取样管道,特别是元件厂排放的气溶胶粒子,更容易沉积在管壁上产生损失(通常称为“管道损失”),其衡量指标是穿透系数,即取样系统(包括传输管路)出口处浓度与管道内 或烟窗中的浓度之比.对于核设施烟肉和管道的气载放射性排放物的取样监测,国际上已颁布的新标准ANSI/HPS N13. 1-1999[和ISO2889:2010分别替代了旧标准ANSI/HPSN13.1-1969和ISO2889:1975.新标准根据 近年来的大量实验和理论计算指出,旧标准规定的多点等速取样方式不仅设计麻烦,面且由于取样嘴人口直径小,在每个取样嘴的人口处会有气溶胶的较大损失,穿透系数变小,不能取 得有代表性的样品.新标准强调的不再是目前

2.1.2监测方法的可靠性

根据GB11217,流出物监测需判明该设施流出物中的放射性物质的数量,以便与管理限值或运行限值进行比较.鉴于环境大气中天然级甚至更高,对流出物中放射性气溶胶的测量, a放射性活度浓度高于人工a约2~3个数量需要设法消除氧、社子体形成的天然本底气溶胶的影响.氧、针子体的半衰期都很短,对收集样品拥置3~4d,就可以把天然本底消除到可 以忽略的程度,如第1节所述,元件厂一般采

较大损耗,取样系无法常年持续工作,为了解决电机散热和泵的损耗问题,实际是连续监测仪每周只运行5d,不能保证气载流出物异常排放的及时监测.

物年排放总量.由于大多数元件厂所采取的实显示测量结果,并有相应的自动报警功能.这的,如每周一次取样监测,可能是这一周的某个然环境风沙较大,真空泵持续工作造成对系的 验室分析取样,如表1所示,取样监测是定期对取样设备的性能要求很高.某元件厂所处自时段(甚至是儿小时)的样品,而不是整周的连续取样,同样不能真实反应设施的实际排放量,

考虑到衰变法虽简单、可靠,但不能即时得掌握核设施的运行情况,及时发现事故或事故 出测量结果,且存在取样时间代表性的问题,为隐惠,保障核设施安全可靠的运行,元件厂设置了气载流出物连续监测系统,对排放浓度连续、即时地给出监测结果,为了即时、快速地得出测量结果,同时消除天然本底的影响,对a放射 性气溶胶的测量,采用的方法通常有能量甄别法、a/β比值法和a-β假符合法),这些方法都需要通过实验确定一个比例因子或修正因子K.即天然本底在.核素谱上引起的计数与其 余天然本底计数的比值,以便把天然本底引起的计数加以扣除或修正,采样条件和测量条件是决定K,具体数值大小的主要因素,在确定的工作条件下,反映天然氧(针)子体a谱形状场所的环境状况发生较大变化,修正因子的具 特征的K.基本上为一个常数.若测量条件和体数值需要通过实验重新确定,某元件厂的运行实践表明,气载流出物连续监测设备利用假析,很可能是测量环境条件不稳定造成K,大小 符合法给出的“即时”数据,数据涨落较大,经分发生较大变化,而监测数据处理还将K.作为常数值看待,这样就造成测量结果不真实,数据涨落大.

2.2液态流出物监测

2.2.1槽式排敢监测

《电离辐射防护与辐射源安全基本标准》(GB18871-2002)要求,含放射性物质的废液 是采用槽式排放的,《铀加工与燃料制造设施辐射防护规定)(EJ1056-2005)要求,经回收处理的放射性废液应实现槽式排放,经监测合格后排人专门的废水排放系统.我国元件厂经 过多年的运行实践,目前放射性废水在排放之前都会进人废水监测椭进行检测.

某元件厂因排放贮槽容量小,排放频次高造成取样分析颜率高,考虑到常规测量方法分 析时间较长,而采用比色法进行快速判断其浓度范围.该方法无法准确给出排放废液的放射性浓度,仍不满足槽式排放监测的要求.

2.2.2取样代表性

GB11217还要求,对于液态流出物,间歇排放时,应在废水罐中的废液得到充分揽拌后再采样.镇加工设施的废水中含有较多化学成虑到废水贮槽较小(一般为几个立方米),往往 分和杂质,废水的均匀性很难保证,设计者考忽视废水的均匀性和采样的代表性.在一次环保检查中发现,某元件厂离子交换工艺的废水品,测量浓度的标准偏差达到20%以上. 监测槽未设置混合授拌装置,取样抽查两个样

2.1.3仅器工作环境

正常运行和事故工况下排出流中的物质成分、故射性物质的化学性质和物理特性,是流出如果对监测系统造成影响时(如腐蚀性、酸碱多数是自检,在测量过程中均建立了质量控制 物在线监测设计的重要依据.非放射性的物质性、非放灰尘等),也必须予以考虑.

2.3质量保证

元件厂对测量设备基本做到了检定,但大措施,包括仪器长期可靠性检验、实验室分析过程的平行样、空白样、掺标样分析等,但在检查有较多酸气,某些气溶胶在线连续监测仅器的过程中能够提供见证材料的单位不多,对实验

与核电厂相比,元件厂的某些工艺尾气含探头在上述环境中容易被腐蚀,造成监测数据室比对,参加的也不多.

3建议

如果气载流出物连续排放,则应对排出流进行连续在线监测,真正意义上的连续自动监

对上述元件厂流出物故射性监测中存在的

问题,结合法规、标准要求,提出以下建议:

(1)对于气载流出物监测,新建元件厂已采用单点取样设计,但应参照ANSI/HPSN13.1-1999或ISO2889:2010新标准的要求,物监测方面,营运单位也日益重视和完善,对开展取样位置的气流均匀性模拟计算和试验验 证研究,以及粒子穿透系数估算;对取样管嘴,应针对其准直特性、有无其他沉积物以及其他可能影响取样性能的因索进行半年或年度检查.

排放,为真实反映设施的实际排放,应保证不间 (2)元件厂的气载流出物通常是长期连续断连续取样,开展样品实验室分析.另外,实践证明,利用烟肉的连续在线监测的即时道结果,可以及时发现异常排放;但是连续在线监测 方法受环境和测量条件影响较大,因此,为确保即时监测结果的可靠性,应定期调试监测仪表,以检验修正因子K.值.

(3)应尽可能掌握取样和监测仪表的工作环境,取样系统和监测仅表应尽量适合所处的 环境特征,必要时采取防护措施.这里要注意的是,不仅要适合正常条件下的环境条件,对于异常或事故条件下的环境条件,应充分考虑,以保证在线监测仪器和取样装置的长期连续运 行.在监测仪器校准、停电和设备故障,以及其他不可抗拒的因索导致不能获得连续监测数据或连续取样时,应采取有效措施及时恢复,保证监测数据的准确性、连续性和完整性,确保全面、客观地反映流出物排放情况.

(4)废液排放系统的设计,应充分考虑分析液态流出物的工艺流程和所需时间,使液态流出物的监测计划切实可行,满足在一定废水罐或废水池的容积下废液的产生率和排放率 要求.

(5)在采集废液样品前,可以采取泵强制循环进行废水揽拌使均匀,满足取样代表性要求.对于液态流出物的槽式排放,运行前应进 行取样代表性实验验证.

(6)加大人员培调,补充、更新必要的监测设备,对在用仪器设备按规定进行刻度或检定,尽可能多的参加实验室间比对工作.

4总结

参考文献:

我国元件厂的生产规模正在扩大,在流出异常排放的控制,监测方法基本是有效的,对 正常运行工况,监测方法虽存在一些问题,但测量结果基本是偏保守的:各单位的年排放量远小于归一化年排放量和申请年排放量,等等.这些都表明目元件厂的流出物监测和排放控制是基本有效的.

但是,鉴于本文上述讨论的问题,核燃料元件制造厂的流出物放射性取样和监测仍有改进的空间.相比UNSCEAR报告典型值,气载流出物的归一化释放量仍偏高,是否与监测和 统计方法有关还需要研究,总之,随着国内元件厂的生产规模逐步扩大,公众的环保意识日益提高,加强核燃料元件制造厂流出物的放射性监测仍是今后一段时期的工作重点.

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